Dal 1873 i bibliotecari, che si sono succeduti alla direzione della Biblioteca Angelica, hanno avuto cura di incrementarne i fondi privilegiando quei campi che l’hanno caratterizzata sin dalle origini: studi agostiniani, letteratura e critica letteraria italiana nei secoli XV-XVIII, storia del teatro, Riforma e Controriforma, romanistica, libretti d’opera e edizioni bodoniane.
In quasi un secolo e mezzo, il patrimonio è aumentato di circa altri 100.000 volumi di edizioni italiane e straniere e sussidi bibliografici sia su supporti cartacei che elettronici.
Nell’ultimo secolo, tra il 1944 e il 1952, Francesco Barberi si adoperò per l’acquisizione di dieci volumi degli autografi di Luigi Zanazzo, contenenti inediti di composizioni e raccolte di proverbi di opere teatrali e di canti romaneschi.
Ricevette inoltre la donazione di documenti dell’attività poetica e letteraria di Domenico Gnoli (1838-1915) e il carteggio dell’archeologo Felice Barnabei (1842-1922).
Nel 1975, l’Angelica accolse l’eredità del critico letterario Arnaldo Bocelli: una biblioteca di 8.600 opere tra testi, saggi e riviste relativi alla letteratura italiana del ‘900.
Sempre nel secolo ventesimo sono da segnalare il fondo appartenuto alla famiglia Marcello Cardone e il fondo di Achille Tartaro.